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金屬所-陳春林&馬秀良: 非共格界面的界面相互作用和強界面紫外光發(fā)射︱前沿用戶報道
研究背景
功能材料界面由于經(jīng)常表現(xiàn)出不同于體材料的新穎物理、化學現(xiàn)象與性質(zhì)而備受關(guān)注。比如，人們在材料界面上發(fā)現(xiàn)了二維電子氣、界面超導、界面發(fā)光和界面磁性等。這些有趣的界面現(xiàn)象與性質(zhì)通常歸因于界面上強烈的物理與化學交互作用，因此它們大多數(shù)出現(xiàn)在共格界面和半共格界面上。
從共格界面到半共格界面、再到非共格界面，界面上的晶格失配不斷增大，從而導致了材料界面上存在不同的晶格失配調(diào)節(jié)機制和界面結(jié)構(gòu)。共格界面的晶格失配小，界面失配由兩相鄰晶格的彈性變形來調(diào)節(jié)，界面上形成了原子間匹配的界面結(jié)構(gòu)；半共格界面的晶格失配適中，通過形成周期性排列的界面失配位錯來補償晶格失配。非共格界面的晶格失配非常大，界面兩側(cè)相鄰晶體將保持各自原有的晶格而剛性堆疊在一起，不容易形成界面失配位錯。雖然非共格界面比其他兩類界面更常見，但由于它的晶格匹配度差并且界面鍵合強度弱，導致界面上的交互作用非常弱，因此非共格界面上很少表現(xiàn)出特殊的界面現(xiàn)象與性質(zhì)，這極大地限制了非共格界面的相關(guān)研究與應用。
內(nèi)容介紹
為了探索非共格界面上的新穎界面現(xiàn)象與物性，中國科學院金屬研究所陳春林研究員和馬秀良研究員團隊，圍繞非共格界面的原子與電子結(jié)構(gòu)及界面交互作用開展了系統(tǒng)地研究工作，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Nature Communications上。論文的共同貢獻作者為閆學習博士研究生和江亦瀟副研究員，通訊作者為陳春林研究員和馬秀良研究員，葉恒強院士指導了整個研究工作。
圖1. AlN/Al2O3 (0001)非共格界面的顯微結(jié)構(gòu)。(a, b) 截面樣品的透射電鏡明場像和選區(qū)電子衍射圖。AlN 薄膜在 Al2O3 襯底上外延生長，界面上形成了明暗不均的襯度，表明界面上存在應力集中。(c, d) 平面樣品的透射電鏡明場像和選區(qū)電子衍射圖。界面上形成了界面失配位錯網(wǎng)絡。標尺為 200 nm。
研究內(nèi)容
研究發(fā)現(xiàn)大晶格失配(~ 12 %)的 AlN/Al2O3(0001)非共格界面上存在不尋常的強界面交互作用。強烈的界面交互作用顯著地調(diào)控了 AlN/Al2O3 界面的原子與電子結(jié)構(gòu)及發(fā)光特性。透射電鏡顯微結(jié)構(gòu)表征的研究結(jié)果表明，在 AlN/Al2O3 非共格界面上形成了界面失配位錯網(wǎng)絡和堆垛層錯，這在其他非共格界面上是很少見的。原子層分辨的價電子能量損失譜表明，AlN/Al2O3 非共格界面的帶隙降低為~ 3.9 eV，顯著小于 AlN 和 Al2O3 體材料的帶隙(分別為 5.4eV 和8.0eV)。第一性原理計算表明，界面上帶隙的減少主要由于在界面處形成了畸變的 AlN3O 四面體和 AlN3O3 八面體，從而導致了界面上存在 Al-N 鍵和 Al-O 鍵的競爭及鍵長的增大。陰極熒光光譜分析表明，該非共格界面具有界面發(fā)光特性，可發(fā)射波長為320nm 的紫外光，發(fā)光強度比 AlN 薄膜的本征發(fā)光高得多。
圖2. AlN/Al2O3 界面無層錯區(qū)的原子與電子結(jié)構(gòu)。(a, b) 掃描透射電鏡 HAADF 像和 ABF 像。AlN 的 Al 原子面與 Al2O3 的 O 原子面在界面上直接鍵合，AlN 和 Al2O3 晶格剛性堆疊，8 個 AlN 原子面匹配 9 個 Al2O3 原子面，界面上發(fā)生了原子重構(gòu)和Al原子柱的分裂(紅色箭頭所示)。(c) 原子層分辨的價電子能量損失譜。界面的帶隙降低為~ 3.9 eV，顯著小于 AlN 和 Al2O3 體材料的帶隙。標尺為5 圖片。
圖3. AlN/Al2O3界面層錯區(qū)的原子與電子結(jié)構(gòu)。(a, b) 掃描透射電鏡HAADF像和ABF像。界面層錯形成于 Al2O3 一側(cè)，但層錯沒有改變界面兩側(cè)材料的晶格匹配，界面上仍然是 8 個 AlN 的原子面匹配 9 個 Al2O3 的原子面。(c) 原子層分辨的價電子能量損失譜。界面的帶隙降低為~ 3.9 eV，顯著小于 AlN 和 Al2O3 體材料的帶隙。標尺為 5 。
圖4. AlN/Al2O3界面原子與電子結(jié)構(gòu)的第一性原理計算。(a-c) 無層錯區(qū)的原子模型、電子態(tài)密度和 Al 原子的差分電荷密度。(a-c) 層錯區(qū)的原子模型、電子態(tài)密度和Al原子的差分電荷密度。無層錯區(qū)和層錯區(qū)的帶隙分別為 3.3 eV 和 3.4 eV，界面上鍵合強度高，形成了畸變的 AlN3O 四面體和 AlN3O3八面體，存在 Al-N 鍵和 Al-O 鍵的競爭。
圖5. AlN/Al2O3 界面的陰極熒光測量。(a) 掃描電鏡二次電子像，(b) 陰極熒光光譜，(c, d) 210nm 和 320nm 激光測得的陰極熒光分布圖。210nm 光激發(fā)來自 AlN 薄膜，320nm 光激發(fā)來自界面。界面發(fā)光強度顯著高于 AlN 薄膜的本征發(fā)光。標尺為 2μm。
結(jié)論和展望
該研究表明具有大晶格失配的非共格界面可表現(xiàn)出強烈的界面交互作用和界面性質(zhì)，深化和拓展了人們關(guān)于非共格界面的認識，可為開發(fā)基于非共格界面的先進異質(zhì)結(jié)材料和器件提供借鑒與參考。
| 參考資料
Authors: Xuexi Yan†, Yixiao Jiang†, Qianqian Jin, Tingting Yao, Weizhen Wang, Ang Tao, Chunyang Gao, Xiang Li, Chunlin Chen*, Hengqiang Ye, and Xiu-Liang Ma*
Title:Interfacial interaction and intense interfacial ultraviolet light emission at an incoherent interface
Published in: Nature Communications, doi: 10.1038/s41467-023-38548-9
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策劃：武艷紅
排版：Cecila
審核：Joanna